O Arquivo Virtual começou a ser constituído por dois espólios importantes: o de Almada Negreiros (1893-1970), multifacetado escritor e artista plástico, e de Sarah Affonso (1899-1983), sua mulher, figura marcante da pintura modernista. O seu espólio conjunto inclui manuscritos literários, fotografias, cartas, documentos e obras plásticas, e está hoje em depósito no Centro de Estudos e Documentação Almada Negreiros Sarah Affonso (CEDANSA - NOVA FCSH).